1913年，钱大钧参与了上海袭击兵工厂之役的失败后，他前往日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科深造。1914年初，钱大钧进入东京的大森浩然学社，并在同年10月加入中华党。在那一年底，由于日本侵占青岛事件的发生，钱大钧愤慨而回国，在武汉陆军第二预备学校肄业。
1916年1月，全中国爆发反对袁世凯称帝的护国战争期间，钱大钧积极参与倒袁运动，但引起了湖北督军王占元的怀疑，因此秘密来到上海，在《时世新报》任日文翻译。6月 袁世凯去世后，护国战争结束了，而钱大钧则回到了湖北陆军预备学校继续他的学业，并在12月升入保定陆军军官学校第六期留学预备队。
1917年4月，因成绩优异被选送到日本学习，他在12月进士官学校中国学生队第十二期炮兵科学习。1919年5月毕业后回国，被任命为保定陆军军官学校第八期第四队分队长。
1924年的黄埔建校期间，钱大钧担任黄埔军校兵器教官、代总教官、参谋处长、教导营长、团长、国民軍第一师参谋长等职。他参加了两次东征，对抗陈炯明，并在第一次东征中担任代理教导第二团团长，以战功显著。1925年的3月，他又以代理教导第一团团长身份指挥战斗，对抗敌人林虎部，最终取得胜利。
随着时间推移，钱大的职位不断晋升至少将和中将级别。他曾担任过南方前线总指挥、中原地区剿匪总司令部副司令等职务。在1930年代，他还负责组织空运任务，为保护故宫古物七千余箱抢运重庆作出了贡献。此外，还曾多次受命调查重要事件，如“文夕火灾”、“两广事变”等。
1945年的末尾，当选为第六届中央执行委员，同时利用“接收”机会搜刮民财，被撤职查办。在1950年代，他开始淡出政坛，但仍保持一定影响力直至晚年的他成为名誉董事长和名誉会長。在1976年11月当选为第十一届中央评议委员并服务至1982年7月21日逝世前的最后一项公务工作之前，他一直是社会活动家和政治人物的一员。这段历史见证了一位忠诚于国家与民族的人物如何不懈地投身于各种关键时刻，为保卫国家安全和发展做出了巨大的贡献。