1913年，钱大钧参加了上海袭击兵工厂之役，但最终失败。随后，他前往日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科学习。1914年初，钱大钧到达日本，并进入东京的大森浩然学社。在那里，他加入了中华党，并在本年底因日本侵占青岛的事件而愤怒地回国。他在武汉陆军第二预备学校肄业。
1916年1月，全国爆发了反对袁世凯称帝的护国战争。钱大钧积极参与这场运动，并被怀疑与湖北督军王占元为敌。因此，他秘密来到上海，在《时世新报》任日文翻译。在6月 袁世凯去世后，护国战争结束了，钱大钧返回湖北陆军预备学校继续他的学业。在12月，他升入保定陆军军官学校第六期留学预备队，并编入入伍生炮兵队。
1917年4月，钱大钧因为成绩优异而被选送到日本学习。在12月，他进士官学校中国学生队第十二期炮兵科学习。
1919年5月，当他毕业并回到中国时，他任保定陆军军官学校第八期第四队分队长。他在黄埔军校担任多个职务，从兵器教官、代总教官、参谋处长、教育长、团长一直到师长。此外，他还曾参加过第一和第二次东征，对抗陈炯明的部隊。
1925年的2月和3月间，钱大钧分别代理教导第一团团长和教导第二团团长，在战斗中表现出色。他还曾是黄埔军校本部少将参谋長，並於1930年代担任南方前线总指挥等职位。
1932年的11月至1949年的2月期间，钱大钧历任多个重要职位，如第十三軍軍長、豫鄂皖三省“剿共”軍中路預備隊指揮官等。此外，他还曾是航空委员会秘書長兼參謀長，並負責運輸統制局工作。
1945年の10 月10日，当他获得抗战胜利勋章之后，不久便当选为第六届中央执行委员。但随着中华民国政府迁往台湾後，由于政治原因以及健康问题，錢大的影响力逐渐减弱直至逝世于1968 年。
