1913年参加上海袭击兵工厂之役，失败后曾赴日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科留学。1914年初钱大钧去日本，进入东京大森浩然学社；10月加入中华党；本年底因日本侵占青岛，钱大钧愤而回国，入武汉陆军第二预备学校肄业。
1916年1月全国爆发反对袁世凯称帝的护国战争，钱大钧联络同志积极开展倒袁，引起湖北督军王占元的怀疑，遂秘密来到上海，在《时世新报》任日文翻译；6月袁世凯死，护国战争结束，钱大钧回湖北陆军预备学校继续学业，12月升入保定陆军军官学校第六期留学预备队。
1917年4月，因成绩优异被选送日本学习。1924年，他任黄埔军校兵器教官、代总教官、参谋处长、军校教导营长、团长、国民軍第一師參謀長等职。他还参与了第一、二次东征，对抗陈炯明，并在第一次东征中担任代理教育长和代行校长职务。
1925年的春节期间，他作为少将副师长兼参谋长，与蒋介石共同指挥了广州起义。随后他历任南方前线总指挥、中原战区总指挥等职位。在1930年代，他又担任过中央政治委员会委员、中央执行委员会委员等职务。
1932年的西安事变中，他负伤并被释放。此后他一直是蒋介石身边的人马，在1949年的最后一年仍旧担任重庆绥靖公署副主任一职。在1950年代至1970年代之间，他先后出任“华航”董事长及名誉董事长，以及其他多个政府机构的顾问或名誉会员等角色。
1982年7月21日，由于肝癌病情恶化，在台北市三軍總醫院逝世终身九十岁。这位历史上的重要人物，其生平经历不仅体现了中国近现代史上复杂多变的政治局势，也为我们提供了一种理解当时社会环境与个人命运交织的情景。