1913年，钱大钧参加了上海袭击兵工厂之役，但最终失败。他随后前往日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科学习。1914年初，钱大钧进入东京的大森浩然学社，并在同年10月加入中华党。由于日本占领青岛事件，他愤而回国，并于本年底入读武汉陆军第二预备学校。
1916年1月，全国爆发反对袁世凯称帝的护国战争，钱大钧积极参与倒袁运动，这引起了湖北督军王占元的怀疑，因此他秘密来到上海，在《时世新报》担任日文翻译。6月 袁世凯去世，护国战争结束后，钱大钧返回湖北陆军预备学校继续学业，而12月升入保定陆军军官学校第六期留学预备队。
1917年4月，由于成绩优异，钱大钧被选送至日本学习。在那里，他完成了炮兵科学习并于12月毕业回国。1924年，他在黄埔军校担任多个职务，其中包括兵器教官、代总教官、参谋处长、教导营长和团长。此外，他还曾任师长、广州警备司令，并参与了第一、二次东征，对抗陈炯明。
1925年的2月，他参加了第一次东征，在这场战役中担任代理教导第二团团长。在3月的一场战斗中，由于情况判断错误导致失利，但最终因刘尧辰主动出击取得胜利。在6月份成立的教导第三团中，他兼任少将团长，并在10月22日攻打海陆丰地区。此外，还有其他几次战役记录，如1927年的广州起义以及1930年的南方前线总指挥一职等。
1931年至1935年的岁数里，其主要职位包括武汉要塞司令和第89师师长；此外还涉及到豫鄂皖剿匪总司令部参谋长和侍从室主任等角色。西安事变时受伤后，被授予上将衔并成为蒋介石重要助手之一。他也曾经历过“两广事变”、“西安事变”等关键历史事件，以及与张学良杨虎城合作解决内乱的问题。
1949年代迈到了台湾之后，一直活跃于政治舞台上，即使退休也不忘为国家贡献自己的力量。他不仅是孙中山晚年的得力助手，也是蒋介石忠诚的副手，不断地深化自身对于国家未来发展的理解与思考。这段时间里他的个人履历涵盖了空降作战计划制定者、航空委员会主任委员、高级政务人员及教育家等多重身份，是现代史上的一个值得我们深思的人物形象。而他的一生，无论是在革命或是在建设过程中，都展现出了其卓越的地位和影响力，让人难以忘怀这一段辉煌而又曲折的人生旅程。