20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。1977年，她在新加坡首次登台演出《武家坡》，获得巨大成功；接着在1978年香港演唱《四郎探母》，以及1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的表演技巧得到了业内人士的一致肯定。
随着改革开放政策的推行，内地京剧团体频繁赴港巡迴演出，李尤婉云与众多知名艺术家结下了深厚友谊。她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等一同在上海共 diễn 《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为纪念梅兰芳先生百岁诞辰，在香港和北京，她担纲主角扮演穆桂英，在《穆桂英挂帅》中展现了她温润的嗓音和精湛的唱功。她与丈夫合作默契十足，被誉为“夫妇合璧”的典范。此剧不仅是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，而且对身份气质的要求极高，同时也需要完美结合唱念做打，这样的表演难度极大。而作为业余爱好者之一，只能说勾勒出了专业水准的一丝光芒，是颇具珍贵价值的事迹。在同年的12月30日，她又以该剧中的《挂帅》部分，在中南海怀仁堂献艺，受到党和国家领导人的亲自接见。1995年11月，在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月在香港举办的大型庆祝活动“回归京剧盛会”，她都以精彩绝伦的《穆桂英挂帅》赢得了国内外观众的一致赞赏，其表现在技艺上愈发成熟，为大家所传颂。
