周来苏的工作经历始于1880年，他出生在新化县大同区筱坪村（现为新邵县坪上镇仓场村）。十岁时，周来苏才开始了他的私塾教育，直到21岁时，他才有机会进入长沙求实书院（原长沙时务学堂）学习。这个学校不仅传授了传统文化，还融入了西方的思想和知识。在那里，他结识了同乡陈天华，并受到了后者的影响。陈天华先前已经去了日本，并通过信件邀请周来苏等人前往留学。
1903年正月，周来苏与五位同学乘船离开家乡，经过汉口和上海，最终抵达东京。他考入振武士官学校，在那里他加入了由黄兴、陈天华领导的“军国民教育会”。该组织推崇暗杀作为一种震慑清政府的手段，以唤醒民众。周来苏积极响应，与杨笃生、苏鹏、何海樵、汤重希、胡晴厓等六人组成了党内第一个暗杀团，也被称为“横滨暗杀团”。
他们研制炸弹并练习射击。1904年的夏季，他们计划在北京刺杀慈禧太后和光绪皇帝，但最终因为等待时间过长而未能成功。这次行动虽然失败，但它激发了一系列类似的活动，并鼓舞了革命者们的心情。
随后的几年里，周来苏参与了一些其他的策划活动，其中包括一次意外事件，那是由于志士万福华试图刺杀安徽巡抚王之春而导致的一连串事件。在这过程中，一些革命者遭到了捕捉，而另外一些则继续进行着秘密活动。
1911年的春天，黄兴在香港筹备起义，并派遣周来苏运送武器从日本到香港。但就在运输过程中，这批武器几乎全数丢入海中，只剩下一个手提箱逃脱。这次失误让黄兴非常失望，对于这一点也深感懊悔。
然而，就在此刻，一场名为广州起义或称黄花岗起义的战斗正在四处燃烧。1911年4月27日，它打响。在那一战役中，尽管力量悬殊，但同志们仍旧勇敢作战，最终逃离现场。而1911年10月10日，又有一次武昌起义爆发，这直接引发了辛亥革命的一个新的阶段。
接下来几年的时间里，孙中山和黄兴推荐，使得周来 苏回到了湖南省担任省长谭延闿及林支宇的秘书兼督军署参事。一度因政治原因辞职之后，他退居老家，从此隐居生活直至1945年2月去世，当时他已是64岁高龄。
