1913年，钱大钧参加了上海袭击兵工厂之役，但最终失败。他随后前往日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科学习。1914年初，钱大钧进入东京的大森浩然学社，并在同年10月加入中华党。在本年的底部，由于日本的侵占青岛事件，钱大钧愤怒地回国，并入读武汉陆军第二预备学校。
1916年1月，全国爆发反对袁世凯称帝的护国战争期间，钱大钧积极参与倒袁活动，这导致湖北督军王占元怀疑他，因此秘密来到上海，在《时世新报》担任日文翻译。6月份 袁世凯去世后，护国战争结束了，而钱大钧则回到湖北陆军预备学校继续他的学业。在12月，他升入保定陆军军官学校第六期留学预备队，并被编入伍生炮兵队。
1917年4月，钱大钧因成绩优异而被选送到日本学习。在12月，他进士官学校中国学生队第十二期炮兵科学习。
1919年5月，当他毕业并返回国内时，他被任命为保定陆军军官学校第八期第四队分队长。此后，他的职位不断晋升，最终成为黄埔军校的一员，并且在1924年的第一次东征中扮演了重要角色。
1925年1月，被任命为黄埔军校本部少将参谋长；2月参加第一次东征，在12日的战斗中，他以代理教导第一团团长的身份击败敌人；3-4 月间，又因情况判断错误而导致教导一团伤亡惨重，但刘尧辰营长主动出击，最终成功转变战局；6 月成立教导第三团并担任少将团长兼教育长和代行校长职务；10 月参加第二次东征22 日攻打海陆丰；11-12 月又连续获得提升至师级指挥官。
从1927 年起，一直担任多个高级职位，如北路总指挥、第三十二 军（何应钦兼）副师长兼参谋長、淞沪警备司令等。1930 年5 月调任南方前线总指挥，与张治中合作进行“剿共”行动。在此期间，还曾两次访问日本进行秋操观摩。11 月，其所辖部隊改編為陸軍第十四師，並擔任該師師長職務。
1932 年春夏之交，因参与西安事变受伤，再加上内政外交双重压力下辞去所有职务，从此开始淡出政治舞台。不过，在1949 年再次短暂复出，为中央政府服务至1950年代初才真正告别政坛生活。其余时间主要致力于教育事业和个人发展，也涉足航空行业，对民航业有着深远影响。1976 年11 月逝世时，其遗产包括数十万字的手稿及大量历史资料，将这些珍贵文献捐赠给国家，以便研究者们能更全面地了解那段复杂多变的人类历史。
