1913年，钱大钧参加了上海袭击兵工厂之役，这场战斗的失败后，他前往日本陆军士官学校中国队十二期炮兵科深造。在那里，他不仅学习了军事知识，还结识了一些未来成为重要人物的人。1914年初，钱大钧回到日本，并加入了中华党。这一年底，由于日本侵占青岛，钱大钧愤而回国，在武汉陆军第二预备学校肄业。
1916年1月，当全国爆发反对袁世凯称帝的护国战争时，钱大钧积极参与倒袁运动。同年6月 袁世凯去世后，护国战争结束了。钱大钧继续在湖北陆军预备学校学业，并在12月升入保定陆军军官学校第六期留学预备队。
1917年4月，因成绩优异，被选送到日本学习，而在12月进士官学校中国学生队第十二期炮兵科学习。他以此为契机，不仅提升自己的专业水平，还学会了更多与外交相关的知识和技能。
1924年至1930年代间，钱大钧担任过多个职务，从黄埔军校的教官、代总教官、参谋处长等一系列角色中逐渐崛起。在这段时间里，他不仅参与了多次战役，而且还曾是广州警备司令和师长。此外，他还曾参加过两次东征，对抗陈炯明，为蒋介石稳固地位做出了贡献。
1931年的西安事变中，虽然他被弹中受伤，但仍然坚持工作直到1949年的最后一个政府职务。在他的职业生涯中，有许多值得注意的事迹，如组织空勤远航投放“纸炸弹”到日本福冈和长崎，以及利用“接收”机会搜刮民财等行为。
1952 年后，他开始进入退休生活，但仍然有几次短暂地再次出现在公众视野内，如1968 年转任“中华航空公司”名誉董事长以及1973 年任“中华全国田径协会”名誉会长等。此外，在文化革命期间，一些历史资料显示他也涉及一些政治活动，不过这些信息并不详尽。
1982 年 7 月 21 日，由于健康原因逝世。尽管如此，大量关于他的资料表明，无论是在当时还是今后，都有大量关于他的研究和讨论，其中包括分析他在政治上所扮演的角色，以及如何影响着周围人群的心理状态。
