20世纪60年代末期，李和声为了提升京胡演奏技艺，便鼓励妻子李尤婉云学习京剧。婉云先后拜任莘寿为师，以梅派青衣著称，并接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。在新加坡首次亮相的《武家坡》中，她展现出非凡的演技，随后在香港分别扮演《四郎探母》和再次上演《武家坡·大登殿》，赢得了业内人的认可。
改革开放后，作为一名杰出的京剧艺术家，李尤婉云与众多知名艺术家交流合作；她与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等共同在上海同台表演经典剧目，如《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等。
1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，李尤婉云主演了他生涯中的代表作之一——《穆桂英挂帅》，自饰穆桂英角色，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等合作。此役她以甜美嗓音、高超唱功深受好评。夫妇间的默契令人赞叹，而她能以业余身份接近专业水平，更是难得之举。这场戏是梅氏一生的艺术巅峰，是对身份气质要求极高，同时又包含复杂唱念做打元素，不易驾驭；而一个业余人士能达到如此程度实属罕见。她还曾于1995年11月在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇演”上，再次带来精彩表演，让国内外观众都对她的才华留下深刻印象。
